발언자:

사이먼 엘리엇, 연구 책임자, Schrödinger

초록:

본 논문에서는 증착 및 식각 공정을 이해하고, 제어하며, 개선하기 위한 다양한 계산 기법을 제시한다. 연구 주제와 주어진 시간에 맞는 적절한 기법을 선택하는 데 중점을 둔다. 동일한 계산 기법을 사용하여 촉매 반응이나 센싱과 같은 다른 기체-표면 공정도 조사할 수 있다. 고체 표면을 기체 시약으로 처리할 때 서로 다른 화학 반응이 경쟁적으로 일어날 수 있으며, 그 결과는 온도와 압력 등의 조건에 의해 결정된다. 예를 들어, 온도가 상승함에 따라 자기제한 증착(ALD) 대신 연속 증착(CVD)이 우세해질 수 있다. 또는 온도에 따라 어떤 물질이 증착되는지가 결정될 수도 있다. 본 연구에서 제시한 사례의 경우, 75°C에서 수행된 실험에서는 RuO₄+H₂로부터 루테늄 산화물 박막이 증착되는 반면, 100°C 이상에서는 Ru 금속이 얻어진다. 루테늄(Ru)은 전자공학 분야의 전기 도금 시드 층, 커패시터 전극, 이종 촉매 등으로 연구되고 있으며, 이 모든 응용 분야에서는 산화물이 아닌 금속이 필요합니다. 본 연구에서는 밀도 함수 이론(DFT)에 기반한 열역학이 가능한 표면-기체 과정을 구별하는 데 있어 계산 효율이 높은 접근법임을 보여줍니다. 서로 다른 화학 반응 간의 전환에 필요한 온도와 압력을 추정할 수 있으며, 그 정확도는 엔트로피, 피복도 및 확산을 어떻게 다루느냐에 따라 달라집니다. 우리는 DFT 를 사용하여 H₂ 및 RuO₄ 시약에 대한 Ru 금속, 하이드라이드, 하이드록사이드 및 산화물의 안정성 조건을 조사함으로써, 100°C 바로 아래에서 발생하는 산화물에서 금속 박막으로의 전환을 설명합니다. 또한 각 정확도 수준이 제공할 수 있는 이점과 연구자 시간 및 컴퓨터 처리 시간 측면에서 발생하는 비용을 어떻게 균형 있게 조정할 수 있는지 제시합니다. 발표의 두 번째 부분에서는, 구성 요소인 기본 반응 단계들의 결합된 반응 속도 방정식을 해결함으로써 기체-표면 화학의 전반적인 동역학을 조사하는 새로운 Schrödinger 기능인 ‘미세동역학 모델링(Microkinetic Modelling)’을 소개합니다. 이를 통해 실험적으로 측정 가능하고 유체 역학 시뮬레이션의 입력값으로 사용될 수 있는 부착 계수와 같은 거시적 매개변수를 시뮬레이션할 수 있습니다. 먼저, DFT 를 사용하여 기본 반응 단계와 그 활성화 자유 에너지를 계산한 계산 방식을 개괄적으로 설명합니다. 그 결과 도출된 알루미나 ALD용 미세동역학 모델은 온도와 압력의 함수로서 측정 가능한 물리량(예: 성장 속도)을 산출하며, 이는 실험을 통해 검증되었다. 압력에 따른 변동을 고려함으로써 높은 종횡비 구조 내의 침투 깊이와 형상 일치도를 설명할 수 있다. 따라서 본 발표에서 논의된 두 가지 사례는 원자 규모의 DFT 를 상위 수준의 계산 체계에 통합하여, 화학 공정을 제어하기 위한 조건과 매개변수를 정확하고 실현 가능한 방식으로 예측할 수 있는 방법을 보여준다.